«Expiación» es un libro escrito en tres partes principales, con un desenlace final del autor.
La primera parte cuenta la historia de un día / noche en 1935 en la finca de la familia Tallis al norte de Londres, Inglaterra. Se centra en Briony Tallis, la hija menor de tres años de trece años, que aspira a ser escritora. Ha escrito una obra de teatro que se representará en la cena del regreso a casa de su hermano, Leon, y que ella y sus tres primos se van a quedar con los Tallis durante el verano debido al divorcio de sus padres. Antes de que la obra pueda ensayarse adecuadamente, Briony es testigo de una escena entre su hermana mayor Cecilia y el hijo de la asistenta de la familia Robbie Turner. Lo que es un acto inocente es muy mal entendido por la imaginación joven, y esto desencadena una serie de hechos con consecuencias eternas.
Siguiendo la escena de la fuente, Briony intercepta una carta de Robbie a Cecilia y la lee. En él, descubre deseos perversos y se propone proteger a su hermana de este maníaco ansioso por el sexo. Antes de que pueda hacerlo, es testigo de cómo la pareja hace el amor y lo confunde con un asalto, lo que confirma aún más su suposición de que Robbie está dispuesto a dañar a Cecilia.
Antes de que termine la noche, sus primos gemelos se escapan de casa y provocan que el resto de los invitados a la cena los busquen en la noche oscura. Briony, que está buscando sola, es testigo de la violación de su prima mayor Lola. Para no perder su oportunidad, Briony convence a todos en la escena, incluidas las autoridades, de que el agresor era Robbie Turner, y lo llevan a la cárcel.
La segunda parte tiene lugar cinco años después. Sigue a Robbie Turner mientras se retira a través de Francia como soldado durante la guerra. El lector ha aprendido que cumplió tres años de prisión por su crimen y ahora puede exonerarse sirviendo en el ejército. Separado de su batallón, Robbie marcha por el campo con otros dos cabos tratando de llegar a la ciudad de evacuación de Dunkerque. Durante su marcha, Robbie experimenta las atrocidades de la guerra y tiene mucho tiempo para considerar su situación como soldado, criminal y víctima de las falsas acusaciones de Briony. Los tres hombres llegan a Dunkerque, que se encuentra en un estado de completo caos. Robbie está gravemente herido, pero está decidido a llegar a casa con Cecilia, que lo está esperando.
La tercera parte recoge a Briony, de dieciocho años, que se ha inscrito como enfermera en Londres. Sufriendo de culpa por su crimen cuando era niña, Briony espera que la enfermería actúe como una penitencia por su pecado. Briony también sigue escribiendo. Ella envía una historia a una revista de Londres que es rechazada, pero en el rechazo se le anima a desarrollar la historia más, ya que es bastante buena. Cuando los soldados regresan de Dunkerque, Briony experimenta los horrores de la guerra de primera mano y se siente humillada por no haber cumplido con su deber. Al final de la tercera parte, Briony busca a su hermana mayor. Antes de hacerlo, asiste a la boda de Paul Marshall (a quien sabe que es el violador de Lola) y Lola. Briony no hace nada para detener el matrimonio.
Cuando visita a su hermana, se descubre que Robbie todavía está vivo y vive con Cecilia. Esto hace que Briony se sienta feliz de verlo. No pide tanto perdón a los dos amantes (que de todos modos lo rechazan), sino que simplemente admite su culpa y busca consejo sobre lo que puede hacer para mejorarlo. Robbie y Cecilia le dan a Briony una lista de instrucciones a seguir que ayudarán a limpiar el nombre de Robbie. Briony acepta hacer cada una y regresa a trabajar a Londres. Lo último que vemos de Robbie y Cecilia está en el andén de la estación de metro.
La sección final del abucheo, Londres, 1999, es una carta del autor al lector. Aquí se revela que la autora es la propia Briony. Ella explica que fue capaz de escribir las partes de guerra del libro con la ayuda de cartas del museo de archivos y una relación de amigo por correspondencia con uno de los cabos con los que Robbie marchó. Briony asiste a una fiesta de cumpleaños / reunión familiar en su antigua casa, la escena original del crimen. Ella también revela que se está muriendo. En un giro final, Briony le informa a su lector que ha inventado la parte sobre visitar a Cecilia y Robbie en Londres y cómo ambas personas murieron en la guerra. Su acto de dejar que su amor dure para siempre en las páginas de su libro será su expiación final por su crimen.